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本文引用自華中科技大學(xué)韓俊波老師課題組2018年在NanoScale雜志上發(fā)表的相關(guān)文章。

本文已經(jīng)經(jīng)過作者同意，進(jìn)行引用。

相關(guān)信息如下：

• Plasmon-enhanced versatile optical nonlinearities in a Au–Ag–Au multi-segmental

• hybrid structure

• Nanoscale, 2018, 10, 12695–12703

• DOI: 10.1039/c8nr02938e

等離子體納米結(jié)構(gòu)因其顯著的線性和非線性光學(xué)特性，在非線性光學(xué)、增強(qiáng)基底和光子器件領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。這些結(jié)構(gòu)具有獨(dú)*的光子-電子相互作用行為、較大的表面等離子體共振（SPR）吸收和強(qiáng)烈的局域場(chǎng)限制。為了實(shí)現(xiàn)大的局域電磁場(chǎng)增強(qiáng)和寬SPR波長(zhǎng)可調(diào)性，已經(jīng)開發(fā)了許多物理和化學(xué)技術(shù)來(lái)制造金屬納米結(jié)構(gòu)。許多研究工作已經(jīng)開展，以研究不同介電環(huán)境下的納米顆粒、納米三角形、納米星和納米棒等的線性和非線性特性。由于模擬結(jié)果如預(yù)期所示，并且能夠很好地指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)，因此取得了巨大成功。這令人興奮，因?yàn)榭梢酝ㄟ^將多個(gè)等離子體單元組裝在一起，設(shè)計(jì)和制造具有特殊功能和強(qiáng)光-物質(zhì)相互作用的復(fù)雜結(jié)構(gòu)。

有序的納米棒陣列是在通過兩步陽(yáng)極氧化法制備的陽(yáng)極氧化鋁（AAO）膜中生長(zhǎng)的。通過改變沉積時(shí)間控制每段納米棒或納米棒部分的長(zhǎng)度。在含有HAuCl4·4H2O（0.01 M）和H2SO4酸（0.1 M）的電解液中，通過交流電解（50 Hz，11 V交流）在AAO膜中沉積金納米棒，沉積時(shí)間為280秒。在含有AgNO3（0.0176 M）和H2SO4酸（0.16 M）的電解液中沉積銀納米棒，沉積時(shí)間為40秒。Au–Ag–Au納米棒的沉積如下：納米棒的第一段和最后一段（金）在與金納米棒沉積相同的條件下沉積120秒，第二段（銀）在與銀納米棒沉積相同的條件下沉積。

本文中，使用紫外-可見-近紅外光譜光度計(jì)記錄吸收光譜，場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡和場(chǎng)發(fā)射透射電子顯微鏡觀察AAO膜和納米棒的形貌。

同時(shí)，使用鈦寶石激光器作為光源，脈沖寬度為130 fs，重復(fù)率為76 MHz。使用衰減器調(diào)節(jié)激發(fā)功率，使用半波片和Glan-Taylor棱鏡改變激光偏振。激光束通過凸透鏡聚焦。混合結(jié)構(gòu)固定在旋轉(zhuǎn)平臺(tái)上，該平臺(tái)安裝在電動(dòng)平移臺(tái)上。透射激光由探測(cè)器收集。使用光闌在開孔狀態(tài)和閉孔狀態(tài)之間切換，進(jìn)行了ZScan的相關(guān)測(cè)試。

SHG和PL的測(cè)量，通過使用75 mm凸透鏡將800 nm激發(fā)激光聚焦到混合結(jié)構(gòu)上進(jìn)行SHG測(cè)量，入射角為65°。通過Andor的500mm焦距光譜儀與EMCCD收集光譜。使用長(zhǎng)波通和短波通濾光片凈化信號(hào)。PL測(cè)量與SHG設(shè)置相似，只是濾光片不同。

圖1. 原文中圖4的ZScan掃描結(jié)果

圖2. 原文中的圖6為偏振依賴的SHG結(jié)果

圖3. 原文中為圖7的SHG激發(fā)功率依賴結(jié)果

圖4. 原文中為圖8的Ag納米棒的SHG強(qiáng)度與激發(fā)功率的關(guān)系

從本文中，其實(shí)可以很明顯看到偏振甚至于激發(fā)功率強(qiáng)度變化與SHG的關(guān)系。

那么，為什么SHG對(duì)偏振例如p光和s光有如此強(qiáng)的依賴關(guān)系呢？我們可以從本文中找到一些答案，并且與大家進(jìn)行討論。

p偏振光（偏振方向平行于入射平面）能夠顯著增強(qiáng)二次諧波生成（SHG）效率，主要是通過以下幾個(gè)機(jī)制實(shí)現(xiàn)的：

1. 增強(qiáng)局域電場(chǎng)

• 電場(chǎng)方向一致性：p偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致。這種方向一致性使得電場(chǎng)能夠更有效地與納米結(jié)構(gòu)相互作用，從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場(chǎng)增強(qiáng)。

• 表面等離子體共振（SPR）模式：p偏振光能夠更有效地激發(fā)縱向表面等離子體共振（LSPR）模式。LSPR模式的激發(fā)會(huì)導(dǎo)致納米結(jié)構(gòu)局域電場(chǎng)的顯著增強(qiáng)，從而提高SHG的效率。具體來(lái)說(shuō)，LSPR模式的激發(fā)使得納米結(jié)構(gòu)的局域電場(chǎng)強(qiáng)度顯著增加，這直接導(dǎo)致了SHG信號(hào)的增強(qiáng)。

2. 實(shí)驗(yàn)觀察

• 實(shí)驗(yàn)結(jié)果：在實(shí)驗(yàn)中，p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度顯著高于s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度。例如，在Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)中，p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度比s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度高一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。這表明p偏振光能夠更有效地激發(fā)SPR模式，從而增強(qiáng)SHG信號(hào)。

• 飽和現(xiàn)象：在高激發(fā)功率下，p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度會(huì)出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。這是因?yàn)椴糠旨ぐl(fā)能量會(huì)轉(zhuǎn)化為光致發(fā)光（PL），從而抑制了SHG的進(jìn)一步增強(qiáng)。這種飽和現(xiàn)象在s偏振光激發(fā)下不明顯，因?yàn)閟偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度本身較低。

3. 數(shù)值模擬

• FDTD模擬：通過有限差分時(shí)域（FDTD）模擬，可以計(jì)算不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場(chǎng)分布和局域場(chǎng)增強(qiáng)因子（fE）。模擬結(jié)果表明，p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了更強(qiáng)的局域電場(chǎng)增強(qiáng)，這與實(shí)驗(yàn)觀察到的SHG強(qiáng)度的偏振依賴性一致。具體來(lái)說(shuō)，p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場(chǎng)增強(qiáng)，而s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場(chǎng)增強(qiáng)較弱。

4. 具體機(jī)制

• 電場(chǎng)增強(qiáng)：p偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致，能夠更有效地激發(fā)LSPR模式。這種激發(fā)導(dǎo)致局域電場(chǎng)的顯著增強(qiáng)，從而提高SHG的效率。

• 相位匹配條件：在某些情況下，p偏振光能夠更好地滿足相位匹配條件。相位匹配條件是實(shí)現(xiàn)高效SHG的關(guān)鍵因素之一。p偏振光能夠更有效地激發(fā)LSPR模式，從而更好地滿足相位匹配條件，提高SHG效率。

• 非線性極化率：p偏振光能夠更有效地激發(fā)納米結(jié)構(gòu)的非線性極化率，從而提高SHG的效率。非線性極化率的增強(qiáng)直接導(dǎo)致了SHG信號(hào)的增強(qiáng)。

5. 具體數(shù)據(jù)

• Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)：在p偏振光激發(fā)下，Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度比s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度高一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。這表明p偏振光能夠更有效地激發(fā)Ag納米棒的LSPR模式，從而顯著增強(qiáng)SHG信號(hào)。

• Au納米棒混合結(jié)構(gòu)：在p偏振光激發(fā)下，Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度也顯著高于s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度，但整體強(qiáng)度仍低于Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)。這表明Au的SPR效應(yīng)雖然較強(qiáng)，但不如Ag顯著。

• Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)：在p偏振光激發(fā)下，Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度介于Au和Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)之間。這表明通過合理設(shè)計(jì)納米結(jié)構(gòu)，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)SHG強(qiáng)度的有效調(diào)控。

結(jié)論

p偏振光能夠顯著增強(qiáng)SHG效率，主要是通過增強(qiáng)局域電場(chǎng)、更好地滿足相位匹配條件以及提高非線性極化率來(lái)實(shí)現(xiàn)的。通過合理選擇激發(fā)光的偏振狀態(tài)，可以優(yōu)化SHG信號(hào)的強(qiáng)度，從而提高非線性光學(xué)測(cè)量的靈敏度和效率。

以上的工作，恭喜華中科技大學(xué)韓俊波教授課題組，卓立漢光亦有幸參與。

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